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駅の南側を通っている新宿通りは、江戸時代には「江戸城」の半蔵門から西に延びる甲州街道として、商家が並び、通りを行き交う人で賑わいを見せていたといいます。駅の南西には1890年に開園した「清水谷公園」があります。この付近に紀州徳川家の上屋敷と井伊家邸があり、両邸の境目が谷であったことと、水が湧出していたことから清水谷と呼ばれていたそうで、公園の名はそれに由来しています。「清水谷公園」の南には、かつて「グランドプリンスホテル赤坂」がありました。その跡地は現在「東京ガーデンテラス紀尾井町」となり、旧李王家東京邸である旧館は復元して「赤坂プリンスクラシックハウス」として蘇っています。駅周辺には、イスラエル、ポルトガル、ベルギー、アイルランド、ルクセンブルクなど、多くの国の大使館があるのに加え、カトリック系の教会も点在するため、外国人の姿も多く見かけます。また、駅の北側のエリアは文人や音楽家など文化人が多く住んでいたことでも知られており、作曲家の瀧廉太郎、作家の島崎藤村や与謝野晶子などもこの街で暮らしていました。新宿通りから北東に向かって大妻通りに抜ける通り沿いは、特に文化人が多く暮らしていたエリアで、現在は「番町文人通り」と呼ばれ、文人の旧居跡にプレートが設けられており、文学散歩も楽しめます。
